Nik Mohamed Adeeb menganggotai Persatuan Islam Se-Malaya (PAS) pada 1954 selepas PAS berkembang ke Kelantan pada 1953. Walau bagaimanapun, kerana kedudukan beliau sebagai Kadi Besar Kelantan, ia telah menghalang beliau untuk aktif dan memegang jawatan dalam parti itu. Selepas meletakkan jawatan sebagai Kadi Besar Kelantan pada Julai 1957, beliau mulai terlibat dalam organisasi PAS di Kota Bharu.

Menyertai pilihan raya

Selepas mencapai kemerdekaan, pilihan raya umum pertama telah diadakan di Persekutuan Tanah Melayu pada 1959. Nik Mohamed Adeeb telah dicalonkan untuk bertanding di DUN Bandar Hilir. Walau bagaimanapun, beliau tewas di tangan calon Perikatan, Wee Khoon Hock dengan majoriti 1,282 undi. Ekoran kekalahan ini, PAS Kelantan kemudian menamakan beliau sebagai Ahli Dewan Negara mewakili DUN Kelantan mulai 1959.

Di samping berkhidmat sebagai Ahli Dewan Negara, beliau juga memegang beberapa jawatan dalam PAS Kelantan. Antara sumbangan besar beliau ialah sebagai Ahli Jawatankuasa Bangunan PAS Kelantan (1960-1964) yang bertanggungjawab merancang dan membina Bangunan PAS Kelantan yang ada hari ini.